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天津工业大学张玉忠教授团队:静电纺丝法制备超疏水Elec-PVDF/SiO2膜应用于烟道气脱硫

GreenChE编辑部 绿色化学工程 2022-12-31

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文章导读

近几年,静电纺丝一直备受关注,静电纺丝可制备出微纳米级纤维,用于提高膜的表面粗糙度,且纤维之间的堆积不会较大程度地影响基膜的气通量,同时也可将疏水SiO2纳米粒子引入到纤维表面,提高膜表面疏水性。


天津工业大学张玉忠教授课题组在传统制备方法的基础上,采用静电纺丝技术调控膜表面方法,以SiO2为原料,构建出微纳米双重粗糙结构的类荷叶结构,呈超疏水特性。


文章亮点

  • 提出了一种制备超疏水表面的制备方法。

  • 构建出微纳米双重粗糙结构的类荷叶结构,水接触角可达155°,呈超疏水特性。

  • 超疏水Elec-PVDF/SiO2静电纺丝膜的SO2吸收通量保持在8.8×10-4~9.5×10-4 mol·m-2·s-1范围内,呈良好的脱硫稳定性。

  • 超疏水静电纺丝膜由于具优异的耐润湿性,其膜相传质阻力显著下降。


 内容概述



超疏水复合膜接触器的制作方法如图1所示。聚偏氟乙烯基板固定在接收鼓上。设定静电纺丝工艺参数,在 PVDF基体表面形成纳米纤维,得到电聚偏氟乙烯/SiO2复合膜接触器。

图1.超疏水复合膜接触器的制备过程

图2显示了静电纺丝膜接触器的高倍SEM图像。可看到,大量的 SiO2纳米颗粒部分暴露在纤维表面,与微米级纤维相互作用,形成微纳米双粗荷叶状结构(以红色虚线圈标注) ,有利于改善纤维表面疏水性。

图2. 静电纺丝膜表面纤维的扫描电镜图


为了进一步探索膜接触器中二氧化硅颗粒在纤维表面的分布,显示了膜接触器的能谱映射图像(图3)。Si 元素分布良好(图3d) ,并以C(图3b)、 O(图3c)和 F(图3e)的元素分布作为比较,表明 SiO2纳米颗粒在纤维表面均匀修饰。

图3. (a) M1620复合膜接触器中各元素分布的大功率电子显微照片和能谱分析图像:(b)碳分布;(c)氧分布;(d)硅分布和 (e)氟分布


真彩色共聚焦激光扫描显微镜可用于表征膜表面粗糙度,如图4所示,表明膜接触器的粗糙度明显增加。随着 SiO2纳米粒子含量的增加,Ra 先上升后下降,且优于PVDF纯膜。因此,增加膜接触器的粗糙度有利于改善膜的疏水性。


图4. 真彩色共焦(csm)三维表面图像: (a) PVDF纯膜;(b) M160;(c) M1610;(d) M1620;(e) M1640;(f) M1660


水接触角(WCA)可以直接表征膜接触器的疏水性,图5展示了电-聚偏氟乙烯/二氧化硅膜接触器的水接触角,超过150°,为超疏水。

图5. Elec-PVDF/SiO2复合膜接触器的水接触角


膜的润湿性与其长期运行的稳定性密切相关,图6显示了电-聚偏氟乙烯/二氧化硅膜接触器的 SO2吸收通量随时间的变化。结果表明: SO2吸附通量在12 h 内仅下降15%,可维持在8.8×10-4 ~ 9.5×10-4 mol·m-2 s-1

图6. 复合膜接触器中静电纺丝层对 SO2吸收通量的影响


Wilson 图的 Kol 随 v-0.93的变化曲线如表1所示。超疏水性 PVDF/SiO2膜接触器的膜相转移系数高于 PVDF 纯膜。因此,疏水改性降低了膜传质阻力,有利于提高SO2膜的相传质系数。


表1. 威尔逊线性拟合结果的膜接触器SO2吸收通量

总结及展望



本工作提出利用一种简便的静电纺丝工艺,成功地实现了一系列超疏水复合膜接触器复合膜接触器的疏水性能通过水接触角和表面粗糙度得到明显提高。膜传质阻力显著降低,膜传质系数显著提高,在烟气脱硫等领域具有良好的应用前景。

Title: Electrospinning in membrane contactor: Manufacturing elec-PVDF/SiO2 superhydrophobic surface for efficient flue gas desulphurization applications

Authors: Qingping Xin*, Kaiqiang Xie, Qingqing Liang, Xu Li, Yinan Zeng, Yuhang Zhao, Lei Zhang, Shaofei Wang, Hong Li, Yuzhong Zhang* 

DOI: doi.org/10.1016/j.gce.2020.10.011

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通讯作者简介

张玉忠,博士,教授,博士生导师,国家“百千万”人才工程入选者,天津131第一层次人才,国务院特贴专家。新型功能膜材料创新团队负责人,天津工业大学分离材料与过程控制研究所所长,中空纤维膜材料与膜过程国家重点实验室培育基地副主任。主要从事膜分离科学基础及应用研究,在国内较早地开展了渗透汽化膜过程研究工作。在超滤/微滤技术方面重点开展了膜材料,膜品种系列化及特种膜的研究工作,开展了膜技术跨学科应用研究工作,并且积极开展科研成果推广应用工作。开展了膜法回收电泳漆与电泳涂装清洁生产技术研究,以及膜法废水资源化研究工作,掌握了膜法深度处理废水的核心技术,取得了显著的经济效益与环境效益。近年来主持国家自然科学基金、教育部博士点基金等项目10余项;国家级新产品一项;在J Am Chem Soc、Angewandte Chemie International Edition、ACS Applied Materials & Interfaces等国内外核心期刊发表学术论文100多篇,主编专著一部;全国“九五”优秀成果奖一项;获省部级科技进步奖4项。


辛清萍,1985年生,天津工业大学化学工程学院副教授,北京膜学会杰出青年获得者。2015年获天津大学博士学位,导师为忠义课题组吴洪教授;2019~2020年在美国纽约州立大学林海青教授课题组访问学者;2015年至今在天津工业大学工作。主要从事气体分离膜设计制备。主持参与国家项目6项,省部级4项。近年来在Energy & Environmental Science、Journal of Materials Chemistry A、ACS Applied Materials & Interfaces、Journal of Membrane Science等SCI期刊发表论文40余篇。被CSR等SCI他引600余次。授权发明专利10余项。担任ACS Applied Materials & Interface、Journal of Membrane Science等期刊编委,疏水膜工业委员会委员。




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